Situado en la provincia de Cáceres fue declarado Parque Nacional con la Ley 1/2007 y pasa a formar parte de uno de los 14 Parques Nacionales que tiene España.
Antes de llegar a este status en 1979 fue declarado Parque Natural, en 1988 Zona de Especial Protección de las Aves (ZEPA). En 2003 reserva de la Biosfera por la UNESCO.

Su extensión es de 17.852 has, y los términos municipales que lo confieren son Casas de Miravete, Jaraicejo, Malpartida de Plasencia, Serradilla, Serrejón, Toril y Torrejón el Rubio.
El nombre de Monfrague viene del romano: mons fragorum (monte fragoso), este espacio protegido se extiende a ambos lados del río Tajo incluyendo la desembocadura y un valioso tramo del río Tiétar, donde encontramos el martin pescador, mitos, cormoranes además de la nutria.
Las sierras que lo delimitan son pequeñas no mas de 800 metros de altitud y acogen al Bosque Mediterráneo en estado puro. Se alternan variados ecosistemas de alto valor natural, el ya mencionado bosque mediterráneo, el roquedo y las dehesas.
Los alcornoques, los matorrales de jaras, brezos y madroños, las dehesas de encinas y en las zonas de rocosas enebros, en las de rivera alisos, en las mas térmicas acebuche hacen de Monfrague una reserva natural excepcional.

Actualmente Villarreal de San Carlos es el único núcleo de población dentro del Parque, su origen fue como descansadero de la Cañada Real , después se creó el actual núcleo urbano para acoger a la milicia que Carlos III mandó para proteger el Puente del Cardenal. Actualmente es centro administrativo del parque con oficina de información, centro de interpretación y exposición, sirviendo como centro neurálgico para itinerarios.